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baccarat:原创 西北工大陈凯杰团队:双笼状孔腔金属有机框架高效乙烯星散质料

admin2021-02-22107

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原题目:西北工大陈凯杰团队:双笼状孔腔金属有机框架高效乙烯星散质料

乙烯(C2H4)是最主要的一个工业产品,2016年大于1.5亿吨的产量水平。乙烯的高纯度制备在化工质料生产中起着举足轻重的职位。现在,C2H4 质料主要由蒸汽裂化反映,首先接纳贵金属催化剂在高温高压下催化加氢脱除乙炔(C2H2),然后接纳低温蒸馏从C2H4中星散乙烷。传统的乙烯提纯方式步骤繁琐且耗能较高,使用物理吸附剂取代传统工业方式可以大幅降低能耗,基于壮大的孔结构调控特征,MOF已经成为一类具有伟大应用潜力的物理吸附剂。由于乙烷、乙烯及乙炔三种C2气体的理化性子十分相近,从三组分夹杂系统中一步星散制备乙烯一直是多孔星散领域的难题。

2019年,引入了增效吸附剂星散手艺(SSST)的观点,陈凯杰教授团队行使多组分MOF串联的方式,首次实现了乙烯从三组分和四组分夹杂气体中的一步星散纯化(Science, 2019, 366, 141)。通过在固定床吸附剂中串联包装三个MOMs,实现了三元夹杂物(C2H2-C2H4-C2H6)和四元夹杂物(C2H2-C2H4-C2H6 - CO2)的高纯乙烯生产。在SSST中,选择三种基准吸附剂(SIFSIX-3-Ni, TIFSIX-2-Cu-i, and Zn-atz-ipa)划分去除CO2、C2H2和C2H6。

近期,西北工业大学陈凯杰教授研究团队继续在C2烃类星散方面取得主要研究进展,乐成合成三例含双笼状孔腔的金属有机框架质料(命名为NPU-1, NPU-2, NPU-3),并实现了从乙烷/乙烯/乙炔三组分夹杂气体中一步制备高纯度乙烯。该项研究成果以“ Pore Engineering for One-Step Ethylene Purification from a Three-Component Hydrocarbon Mixture ”为题揭晓在国际著名期刊J. Am. Chem. Soc.上。

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该论文报道三个新的同结构多孔配位 *** (NPU-1, NPU-2, NPU-3;NPU代表西北工业大学(Northwestern polytechnic University)),它是由9个毗邻节点支持的,这些节点基于组成[Mn6(μ3-O)2(CH3COO)3]6+的六核金属簇。NPU-1/2/3展示了一种双笼结构,该结构在笼尺寸上进行了系统微调,实现了C2H2和C2H6对C2H4的选择性吸附。动态突破实验解释,NPU-1从1:1:1 C2H2/C2H4/C2H6三组分夹杂物中天生纯度为99.9%的>乙烯。分子模拟研究解释,双重吸附乙炔和C2H6 C2H4偏心源于(a)电负性羧酸盐O原子和乙炔分子在一个笼子里的强烈的氢键相互作用,(b)宿主 *** 的有机键与第二笼中的C2H6分子之间的多重非共价相互作用。

总之,论文报道了一种新的六核金属簇,[Mn6(μ3-O)2(CH3COO)3]6+,它可以作为三个多孔协调 *** (NPU-1/2/3)的节点,具有相同的pacs拓扑结构和高毗邻性。双孔笼的孔径和孔化学性子受毗邻体取代的控制,为C2H2、C2H6和C2H4的有用星散提供了合适的孔环境。因此,NPU-1可以在室温条件下用1:1:1的C2H2/C2H4/C2H6气体夹杂物一步生产聚合物级乙烯。通过分子模拟描绘的吸附剂-山梨酸盐相互作用展现了NPU-1的双笼性子是观察到的性能的缘故原由。

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